Háromszéken az állandó székház létesítésének igénye először a 18. század utolsó harmadában merült fel. A Főkormányszék 1780-ban helyéül Alsócsernátont jelölte meg, de közbejött II. József 1784-es közigazgatási reformja, amely csakis a királyi udvarban készített típustervek alapján kívánta kiviteleztetni az elképzelt szék- és vármegyeházakat. A császár halála után a székház problémájával az 1794-es zabolai székgyűlés foglalkozott. Úgy döntöttek, hogy az otthont adó település a Háromszék központi részén lévő Maksa legyen. Ettől kezdve azonban további bő harminc év az épület helyével kapcsolatos vitával telt el, miközben székközpontként Alsócsernáton, Sepsiszentiván, Sepsiszentgyörgy és Uzon is szóba jött. Időközben a szék levéltárát, a közigazgatási apparátust Sepsiszentgyörgyre költöztették. Ideiglenes jelleggel ugyan, de itt helyezték el a szék vezetését, rendszerességgel itt tartották meg a közigazgatási és tiszti gyűléseket is. Mindez, illetve a városban székelő 11. Székely huszárezred és a II. Székely határőrezred századkormányának jelenléte Sepsiszentgyörgy esélyeit növelték. Béldi László, Háromszék adminisztrátora ugyancsak Sepsiszentgyörgy pártján állt, és annak ellenére, hogy Uzon 1827-ben újabb és előnyösebb ajánlatot tett, a székház helyéül Sepsiszentgyörgyöt jelölték ki.
Az ünnepélyes alapkőletételre 1829. július 23-án, az épület átadására 1832 októberében került sor. A földszinten az adminisztrációs irodák és Háromszék levéltára, az emeleten a gyűlésterem és a főkirálybíró lakószobái kaptak helyet.
Az épület történetében jelentős másfél év volt 1848–49, a magyar forradalom és szabadságharc ideje. Ez idő alatt a Nemzet Háza volt a neve. Gyűléstermében jelentette ki 1848 novemberének közepén Gábor Áron berecki mesterember, tüzértiszt, hogy Háromszék védelmére ágyúkat önt.
1849. március 24-én az épületben Bem József altábornagyot látták vendégül. Falai között megfordult Klapka György, a komáromi vár védője, Berzenczei László, a Kossuth-lovagok zászlóaljának szervezője, Czetz János, Bem József legifjabb tábornoka, Gál Sándor, a székely haderők parancsnoka, Gál Dani és Németh László forradalmár ügyvédek, későbbi kormánybiztosok stb. A Monarchia idején – a vármegyésítés után már Megyeháza a neve – megfordultak itt többek között József főherceg, báró Bánffi Dezső miniszterelnök, Jókai Mór és Mikszáth Kálmán írók, Lönhart Ferenc erdélyi római katolikus püspök, Hegedüs Sándor, gróf Bethlen András, Trefort Ágoston, Kossuth Ferenc, Darányi Ignác miniszterek és sok más közéleti és kulturális személyiség.
A megyeháza kibővítésére a 19. század végén került sor. Hozzátoldtak jobbról és balról, sőt, az udvar felől is egy-egy épületszárnyat. Az északi szárny az udvar felőli hozzátoldással 1891-ben készült el. A déli szárny kiépítése és a gyűlésterem bővítése az 1899–1903 közötti időszakban történt meg. Ekkor építették be az főépület középső részén a régi boltíves kapubejárót, illetve nyitották meg az új szárny déli szélén a gangos bejáratot. Gyűléstermét 1902-ben alakították át. Mennyezetét vasbeton szerkezetű, tetővilágításos boltozatra cserélték fel. Belső díszítését és „perzsamintás” kifestését 1904-ben Bulhárdt János (Hans Bulhardt) brassói festőművésszel, restaurátorral készíttették el.
A terem ma látható, népies virágornamentikái egy későbbi korszakból, az 1940-es évekből szérmaznak. A helyiség keleti falán, az ablakoknál, Erzsébet királyné és Ferencz József nagyméretű, Gyárfás Jenő által festett portréit helyezték el. Kossuth Lajos életnagyságú portréja (ugyancsak Gyárfás Jenő műve), amelyet az 1911. március 11-i díszgyűlés keretében lepleztek le, a díszterem északi oldalfalára került. Vele szemben a megye által 1876-ban Barabás Miklós festőművésszel elkészíttetett, életnagyságú Deák Ferenc-arckép állt. (Ma ez utóbbi a sepsiszentgyörgyi Gyárfás Jenő Képtárban, Kossuth Lajos életnagyságú portréképe a Székely Nemzeti Múzeumban tekinthető meg.)
Az egykori Szék-, majd Megyeházába a sepsiszentgyörgyi Városi Könyvtár 1974-ben költözött be. Akkor még nem lakta be az épületet, rövidebb–hosszabb ideig különböző intézményekkel osztozott annak termein. Jelenleg a Bod Péter Megyei Könyvtár székhelye, az intézmény két helyiség kivételével – amelyekben Magyarország Kulturális Központja működik – teljesen „benőtte” funkcionális szempontból a 2012-ben, névadója háromszázadik születési évfordulójának esztendejében, 180. éves épületet.